美少女キャラクターが老婆のような口調で話すというギャップがある設定は、アニメの中で比較的新しい傾向だと思われます。一般的に、その先駆けとされているのは2005年に放送された「ゼロの使い魔」のタバサ・ド・ラヴァリエールというキャラクターです。 タバサは見た目は可愛らしい少女ですが、口調は老婆のようなしゃれた言い回しを使う設定でした。このギャップがユーモアの源泉となり、人気を博しました。その後、同様の設定のキャラクターが他の作品にも登場するようになり、アニメの定番的な設定の一つとなっていきました。 ご指摘の「3×3 EYES」の三只眼は1991年の作品ですが、この設定の先駆けとは言えないでしょう。美少女キャラクターが老婆口調を使うのは、「ゼロの使い魔」以降に広まった比較的新しい傾向だと考えられます。